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邹金龙教授团队研究成果在《Journal of Materials Chemistry A》上发表
2018-12-27 20:27 徐英明  审核人:

20181017,皇冠体育在线环境系邹金龙教授领导的科研团队在RSC出版的杂志《Journal of Materials Chemistry A上发表了题为“Carbon-thin-layer Protected WP with no Passivation Supported on Acid-treated Expanded Graphite as Efficient Pt Co-catalysts for Methanol Oxidation and Oxygen Reduction Reactions”的研究论文。

近年来,能源短缺造成的环境污染在进一步加剧。直接甲醇燃料电池(DMFCs)作为一种环境友好型储能技术,被研究者们广泛关注。DMFC的工作效率主要取决于两个重要反应:甲醇氧化反应(MOR)和氧还原反应(ORR)。因此,有必要开发能够促进这两种反应的有效催化剂。迄今为止,Pt基催化剂是DMFC中最常用的催化剂,特别是Pt基催化剂显示出不可替代的MOR催化活性。然而,Pt活性位点容易吸附CO等中间体,导致MOR过程的催化耐久性变差。此外,贵金属资源的高成本和用量也是DMFCs商业化的主要障碍。因此,迫切需要探索一种有效且相对便宜的催化剂,能阻止Pt纳米颗粒的CO中毒,并降低MOR催化剂的Pt负载量。

邹金龙教授研究团队从降低催化剂成本,提高载体稳定性和催化剂活性出发,制备了高催化活性和高稳定性MOR/ORR助催化剂/载体。文中将硝酸处理过的膨胀石墨(AEG)作为碳载体,钨酸铵(H40N10O41W·xH2O作为W,磷酸氢二铵((NH4)2HPO4)作为P源,柠檬酸作为螯合剂,采用液体自组装和高温碳化的方法,制备出了WP-CL/AEG催化剂载体;然后,通过硼氢化钠还原法制备出Pt-WP-CL/AEG复合材料。本文提出的创新点是:利用碳化柠檬酸得到的碳薄层(CL)来保护不需要钝化的WP粒子,使其保持良好的自身稳定性。通过该方法制备的Pt-WP-CL/AEG得到较高的电化学表面积(123.05 m2g-1Pt)和质量活性(2217.6 mA mg-1Pt),分别为商业Pt / C64.16 m2g-1Pt499.2 mA mg-1Pt)的1.924.44倍。此外,Pt-WP-CL/AEG在酸性介质中也表现出比Pt/C更高的ORR活性,且以4e-的途径转移电子。AEG大大提高了Pt-WP-CL/AEG的电荷转移能力;W原子在WP上诱导的暴露P活性位点促进了MOR/ORR过程中甲醇/O2的吸附和活化;CL可以保护WP不被空气氧化,这有助于P活性位点的高活性和稳定性;电荷通过连接的CLAEG(带正电)转移到WP,然后从WP转移到Pt,这有助于Pt-WP-CL/AEG的高MOR/ORR活性。结果表明,WP-CL/AEG可被认为是用于MOR/ORRPt的有潜力的载体/助催化剂。

论文第一作者为皇冠体育在线环境科学学科在读硕士研究生张春月。该研究得到国家基金(218060315157821851108162)、省自然科学基金(B201411),黑龙江省省属高校科技成果研发项目(TSTAU-R2018021)、皇冠体育网站“杰出青年”基金的支持。


Carbon-thin-layer Protected WP with no Passivation Supported on Acid-treated Expanded Graphite as Efficient Pt Co-catalysts for Methanol Oxidation and Oxygen Reduction Reactions, Journal of Materials Chemistry A, 2018, 6, 22636-2264.DOI: 10.1039/C8TA08285E

文献链接http://dx.doi.org/10.1039/C8TA08285E

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